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  1. "十一五"规划
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  1. 本书针对我国土壤As、Sb和Se的赋存特征，以As、Sb和Se为研究对象，采用野外取样分析和室内试验相结合的方法揭示土壤中矿物以及有机质对As、Sb和Se在土壤中的迁移、转化以及生物有效性的影响机制。考虑到土壤体系的复杂性，本书采用传统化学方法和原位（指不破坏样品结构）EXAFS、μ-XANES、μ-XRF、XPS等分析土壤以及矿物中As和Sb存在形态，探究其分子作用机制，为As、Sb和Se土壤环...查看更多
  2. 前  言
    砷（As）和锑（Sb）是具有毒性和致癌作用的类金属元素。由于矿山开发以及在生产和生活中的大量使用，它们对水体和土壤造成的污染已成为全球突出且亟待解决的环境问题之一。硒（Se）是人和动物必需的微量元素之一，而我国有72%的县（市）处于缺硒状态，其中1/3的地方严重缺硒，低硒地区长期施用的硒肥，会随着土壤理化性质的变化而发生迁移、转化，进而对水体、土壤乃至食物链产生潜在的危害。氧化铁是土壤的重要组成部分，具有比表面积大、表面活性功能团多等特点，对污染物的吸附、迁移以及有效性、毒性均有着极其重要的作用。另外，氧化铁具有可变电荷，其存在形态易随土壤环境（如pH、Eh等）的变化而变化，土壤氧化铁形态变化必将导致As、Sb和Se在土壤环境中的化学行为发生变化。为深入了解氧化铁形态对As、Sb和Se在土壤中固定与转化的影响机理，本研究首先通过野外采样分析矿区土壤中As和Sb污染的分布，认识实际土壤中As、Sb与氧化铁的分布相关性及其生物有效性；选用氧化铁含量差异较大的土壤，研究其对Sb、Se的吸附特征，明确土壤中氧化铁对Sb、Se吸附的贡献；培养不同氧化-还原电位（Eh）的土壤，研究氧化铁的形态变化对As和Sb固定与转化机制的影响；最后研究As和Sb在针铁矿-水界面上的环境化学行为。考虑到土壤环境体系的复杂性，本书通过运用传统实验，结合X射线光电子能谱（XPS）、X射线吸收光谱（XANES）和微束X射线荧光光谱（-XRF）等分析手段研究土壤中As和Sb的存在形态，探究其分子作用机制。主要结果如下：
    本书共分为8章，研究思路遵循提出问题、理论综述、实验设计和数据分析这一主要脉络，具体分述如下：
    第1章：构成了本书的研究基础和理论综述。阐述了土壤中As、Sb和Se的存在状态、土-液界面的反应行为及影响因素，以及原位分析技术在环境科学研究中的应用。同时阐述了本书的研究目的、意义，以及相关理论的研究现状和不足。
    第2章：从实际环境问题出发，研究矿区土壤Sb、As的污染现状，在分析土壤样品各目标元素含量基础上，利用微束X射线荧光分析和微束成像技术分析目标元素在土壤中的分布，通过线性回归分析研究各元素之间的相关性。
    第3章：研究矿山土壤中As、Sb的生物有效性，建立污染区内动植物对As、Sb吸收的模型，从而确立污染土壤中As、Sb的生物有效性。
    第4章：研究土壤理化性质对Sb固定的影响，考虑土壤不同形态的铁铝氧化物以及pH、DOC、SOM等基本理化性质并进行多元线性回归，得出Sb在土壤中吸附的控制因子。
    第5章：研究土壤理化性质对Se固定的影响，考虑土壤不同形态的铁铝氧化物以及pH、DOC、SOM等基本理化性质并进行多元线性回归，得出Se在土壤中吸附的控制因子。研究土壤氧化铁的还原溶解对As、Sb固定转化的影响，运用原位分析手段对As、Sb在三种氧化-还原电位条件土壤上的固定与转化机制进行分析，揭示铁氧化合物的形态变化及其对As、Sb的固定和形态转化的影响。
    第7章：研究Fe2＋对针铁矿吸附固定As（Ⅴ）/Sb（Ⅴ）的影响，证实了Fe2＋的存在可以使铁氧化物的晶型发生变化，并对As（Ⅴ）和Sb（Ⅴ）在针铁矿表面吸附的影响，揭示Fe2＋对Sb（Ⅴ）在合成针铁矿表面吸附影响的机制。
    第8章：对全书进行总结，提炼出全书的创新点，并对书中存在的不足进行分析，对后续研究进行思考和展望。
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    希望通过上述研究工作，为土壤中微量元素的形态转化机制的研究提供理论依据和方法借鉴。本书的研究得到了国家自然科学基金（41401255）、国家博士后基金（2016M602633），以及重庆市科委前沿与基础应用基金项目（No.cstc2015jcyjA20018）的资助，在此，深表感谢。
    作者水平有限，书中难免存在疏漏之处，敬请批评指正。


    作  者
    2017年9月    ...查看更多
  1. 目  录
    1  绪  论 1
    1.1  土壤中As、Sb和Se的赋存状态 1
    1.1.1  As 1
    1.1.2  Sb 3
    1.1.3  Se 5
    1.2  As、Sb和Se在土/液界面的反应行为 7
    1.2.1  吸附-解吸 7
    1.2.2  沉淀-溶解 8
    1.2.3  氧化-还原 9
    1.2.4  影响As、Sb和Se在土/液界面反应行为的主要因素 10
    1.3  同步辐射技术在环境科学研究中的应用 15
    1.3.1  基于同步辐射的X射线吸收光谱的应用 16
    1.3.2  基于同步辐射的X-射线荧光与成像技术的应用 17
    1.4  研究目的和意义 18
    2  矿区土壤Sb、As等含量及空间分布研究 21
    2.1  引  言 21
    2.2  材料与方法 21
    2.3  结果与讨论 23
    2.3.1  土壤中重金属含量分析 23
    2.3.2  土壤重金属微区空间分布 24
    2.3.3  目标元素的相关性分析 25
    2.4  小  结 28
    3  矿区内菜地土壤中As、Sb的生物有效性研究 29
    3.1  引  言 29
    3.2   材料与方法 29
    3.3  结果与讨论 30
    3.3.1  土壤中重金属含量分析 31
    3.3.2  As、Sb在辣椒中的含量及富集系数 33
    3.3.3  辣椒积累As、Sb与土壤性质的关系 35
    3.3.4  蚯蚓积累As、Sb与土壤中重金属的关系 36
    3.4  小  结 38
    4  土壤Sb的吸附作用研究 39
    4.1  概  述 39
    4.2  材料与方法 40
    4.3  结果与讨论 42
    4.3.1  土壤的基本理化性质分析 42
    4.3.2  吸附动力学 44
    4.3.3  吸附等温线 46
    4.3.4  吸附量与土壤理化性质的相关性分析 48
    4.4  本章小结 50
    5  土壤对Se的吸附作用研究 51
    5.1  概  述 51
    5.2  材料与方法 52
    5.2.1  吸附实验 52
    5.2.2  吸附动力学 52
    5.3  结果与讨论 53
    5.3.1  土壤的基本理化性质分析 53
    5.3.2  吸附动力学 55
    5.3.3  吸附等温线 56
    5.3.4  吸附量与土壤理化性质的相关性分析 59
    5.4  本章小结 61
    6  土壤氧化铁对As/Sb固定转化的影响 62
    6.1  As（Ⅴ）在不同Eh土壤上的固定与转化 63
    6.1.1  引  言 63
    6.1.2  材料与方法 63
    6.1.3  结果与讨论 65
    6.1.4  小  结 73
    6.2  As（Ⅲ）在不同Eh土壤上的固定 74
    6.2.1  引  言 74
    6.2.2  材料与方法 74
    6.2.3  结果与讨论 74
    6.2.4  小  结 78
    6.3  Sb在不同Eh土壤上的固定 78
    6.3.1  引  言 78
    6.3.2  材料与方法 78
    6.3.3  结果与讨论 79
    6.3.4  小  结 83
    6.4  本章小结 83
    7  Fe2＋对针铁矿吸附固定As/Sb的影响 85
    7.1  引  言 85
    7.2  材料与方法 86
    7.3  结果与讨论 87
    7.3.1  针铁矿的表征 87
    7.3.2  吸附等温线 88
    7.3.3  针铁矿中Sb的XPS光谱分析 90
    7.3.4  针铁矿的变化 92
    7.3.5  Fe2＋的影响 93
    7.4  小  结 95
    8  总结论与展望 96
    8.1  全文总结 96
    8.2  主要创新点 100
    8.3  研究展望 101
    参考文献 102    ...查看更多

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